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Fabian Meggle

• In der vorliegenden Arbeit werden lichtinduzierte Effekte in Bismutferrit BiFeO3 (BFO) mittels IR- und optischer Spektroskopie untersucht: Im optischen Spektrum von BFO (1,1 eV bis 2,2 eV) treten während der Bestrahlung mit Laserlicht drei zusätzliche Anregungen mit exzitonischem Charakter auf. Diese lichtinduzierten Anregungen erscheinen energetisch jeweils unterhalb einer intrinsischen Anregung (Kristallfeldanregungen und Ladungs-Transfer-Anregung über die Bandlücke) und stehen im direkten Zusammenhang mit dem ultraschnellen Photostriktionseffekt in BFO. Unter Variation von externen Parametern (Druck, Temperatur, Anregungswellenlänge und Polarisationsrichtung) werden in dieser Arbeit die lichtinduzierten Anregungen hinsichtlich ihrer energetischen Positionen und ihrer spektralen Intensitäten genauer untersucht. Mithilfe eines Energieschemas werden die Ergebnisse diskutiert. Die in dieser Arbeit durchgeführten Messungen lassen darauf schließen, dass vor allem die intrinsischenIn der vorliegenden Arbeit werden lichtinduzierte Effekte in Bismutferrit BiFeO3 (BFO) mittels IR- und optischer Spektroskopie untersucht: Im optischen Spektrum von BFO (1,1 eV bis 2,2 eV) treten während der Bestrahlung mit Laserlicht drei zusätzliche Anregungen mit exzitonischem Charakter auf. Diese lichtinduzierten Anregungen erscheinen energetisch jeweils unterhalb einer intrinsischen Anregung (Kristallfeldanregungen und Ladungs-Transfer-Anregung über die Bandlücke) und stehen im direkten Zusammenhang mit dem ultraschnellen Photostriktionseffekt in BFO. Unter Variation von externen Parametern (Druck, Temperatur, Anregungswellenlänge und Polarisationsrichtung) werden in dieser Arbeit die lichtinduzierten Anregungen hinsichtlich ihrer energetischen Positionen und ihrer spektralen Intensitäten genauer untersucht. Mithilfe eines Energieschemas werden die Ergebnisse diskutiert. Die in dieser Arbeit durchgeführten Messungen lassen darauf schließen, dass vor allem die intrinsischen Anregungen von BFO die energetischen Positionen der lichtinduzierten Anregungen beeinflussen: Unter hohen Drücken (bis 5,3 GPa) bewegen sich die intrinsischen Anregungen kontinuierlich zu niedrigeren Energien und drängen damit auch die lichtinduzierten Anregungen in dieselbe Richtung. Während den Tieftemperaturmessungen verändern sich hingegen die energetischen Positionen der intrinsischen Anregungen kaum, womit der Einfluss der intrinsischen Anregungen während des gesamten Temperaturzykluses als konstant angesehen werden kann. Damit eröffnet sich die Möglichkeit auch die Wechselwirkung von schwächeren Einflüssen auf die lichtinduzierten Anregungen zu studieren. Die Tieftemperaturmessungen zeigen, dass gewisse Phononenmoden und auch der magnetische Spin die lichtinduzierten Anregungen beeinflussen. Um ausschließen zu können, dass die lichtinduzierten Anregungen nicht von einer laserinduzierten Temperaturerhöhung der Probe herrühren, werden zusätzlich noch FIR- und pump-probe-Messungen an BFO durchgeführt. Auch die Tatsache, dass in der ersten Hochdruckphase von BFO (ab 3,5 GPa) die lichtinduzierten Anregungen nicht mehr nachweisbar sind kann als weiterer Hinweis angesehen werden, dass sich die Probe während der Lichtbestrahlung nicht erwärmt.…
• This thesis discusses light-induced effects in bismutferrit BiFeO3 (BFO) probed by IR- and optical spectroscopy: During the illumination with laser light, BFO shows three light-induced absorption features in the optical spectrum from 1.1 eV to 2.2 eV. These features are ascribed to excitons whereas each feature appears energetically below an intrinsic excitation of BFO (crystal field excitations and charge transfer excitation). Furthermore, research suggests that these features are the source of the ultra-fast photostriction effect in BFO. This dissertation studies the light induced features in respect to their energetic position and their spectral intensity by varying different parameters (temperature, external pressure, excitation wavelength and polarization direction). The results are interpreted by using an energy scheme. The measurements show that the light-induced absorption features are affected by the intrinsic excitations in BFO: By increasing the external pressure (up toThis thesis discusses light-induced effects in bismutferrit BiFeO3 (BFO) probed by IR- and optical spectroscopy: During the illumination with laser light, BFO shows three light-induced absorption features in the optical spectrum from 1.1 eV to 2.2 eV. These features are ascribed to excitons whereas each feature appears energetically below an intrinsic excitation of BFO (crystal field excitations and charge transfer excitation). Furthermore, research suggests that these features are the source of the ultra-fast photostriction effect in BFO. This dissertation studies the light induced features in respect to their energetic position and their spectral intensity by varying different parameters (temperature, external pressure, excitation wavelength and polarization direction). The results are interpreted by using an energy scheme. The measurements show that the light-induced absorption features are affected by the intrinsic excitations in BFO: By increasing the external pressure (up to 5.3 GPa), the intrinsic excitations show a blue shift, and they also drive the light-induced absorption features to higher energies. During the low temperature cycle, the crystal field excitations do not show an energetic shift. This provides the opportunity to study weaker coupling interactions of the light induced absorption features. The low temperature measurements show that certain phonon modes as well as the magnetic spin affect the light induced absorption features. The results of FIR- and pump-probe measurements eliminate the possibility that the laser light heats up the BFO sample. Furthermore, the light induced absorption features disappear in the first high-pressure phase of BFO (above 3.5 GPa), which is a further signal that the sample does not heat up during the laser excitation.…