Compressibility and Capacitance of Quantum Systems

  • Measurements of the capacitance of a LaAlO_3/SrTiO_3 (LAO/STO) heterostructure by Lu Li et al. revealed an increase of more than 40% above the geometric capacitance at low electron densities [Lit et al., Science 332, 825 (2011)]. The observed enhancement is much larger than in any other system so far and can be traced back to the negative compressibility κ<0 of the dilute electronic subsystem in one electrode. These findings and previous theoretical work [Eisenstein at al., PRL 68, 674 (1992) and PRB 50, 1760 (1994); Kopp and Mannhart, J. of Appl. Phys. 106, 064504 (2009)] point to a new way to enhance the capacitance: The focus on the electrode material promises substantial progress. This theoretical work examines how the properties of two-dimensional quantum mechanical electronic systems on the electrodes affect the capacitance and electronic stability of a two-plate capacitor. We investigate different models for the electronic systems and identify conditions under which theMeasurements of the capacitance of a LaAlO_3/SrTiO_3 (LAO/STO) heterostructure by Lu Li et al. revealed an increase of more than 40% above the geometric capacitance at low electron densities [Lit et al., Science 332, 825 (2011)]. The observed enhancement is much larger than in any other system so far and can be traced back to the negative compressibility κ<0 of the dilute electronic subsystem in one electrode. These findings and previous theoretical work [Eisenstein at al., PRL 68, 674 (1992) and PRB 50, 1760 (1994); Kopp and Mannhart, J. of Appl. Phys. 106, 064504 (2009)] point to a new way to enhance the capacitance: The focus on the electrode material promises substantial progress. This theoretical work examines how the properties of two-dimensional quantum mechanical electronic systems on the electrodes affect the capacitance and electronic stability of a two-plate capacitor. We investigate different models for the electronic systems and identify conditions under which the capacitance is enhanced beyond the geometric value. The analyzed layout consists of two static two-dimensional electron systems at a fixed distance d, with an insulator between the two electrodes that is characterized by the dielectric constant ε, that are coupled to each other. The differential capacitance C_diff of such a configuration is a series connection of the geometric capacitance with two capacitances that originate from the quantum mechanical energies of the electronic systems. For effective distances d/ε in the nanometer regime, these two "quantum capacitances" can be of the same order of magnitude as the inverse geometrical capacitance, C_geo^-1=4*π*d/ε*A. If the sum of the "quantum capacitances" is negative, then the differential capacitance exceeds the geometric value, C_diff>C_geo. The differential capacitance is closely connected to the inverse compressibility κ^-1, whose sign determines the stability of a system; for κ<0 the system is instable. We introduce a rather general distribution of positive background charge, which can be varied by parameters to account for different physical situations as, e.g., the layout of a polar heterostructure or a standard two-plate capacitor. Within this model we analyze the impact of the different configurations of positive background charge on the stability of the system. At low electron densities the contribution of the exchange and correlation energy to the compressibility dominates over the kinetic term and thus induces κ<0. We introduce finite temperature into the Hartree-Fock theory on the level of first order perturbation theory. This alters the low density behavior quite drastically: At T=0, the second derivative of the exchange term with respect to the density, and thus the inverse compressibility of the system, diverges to -∞. At T>0 this divergence of the exchange term vanishes and the inverse compressibility diverges to +∞ for n->0 due to the entropic contribution. Another effect that can be used to control capacitance and compressibility is spin-orbit coupling (SOC). The strength of the SOC α increases with the magnitude of the symmetry breaking electrical field. We introduce a density dependence of this parameter by coupling to a second electron system: A transfer of charges from the second system to the LAO/STO interface leaves an electrically uncompensated positive background charges behind, which in turn create a symmetry breaking field at the interface that increases α. The resulting band structure depends strongly on α and thus on the interface electron density. We start our analysis with the two-band Rashba model and then turn our focus to a six-band model that accounts for the Ti t_2g orbitals that the electrons at the LAO/STO interface reside in. The interplay between Rashba SOC and exchange interaction is explored by employing the Hartree-Fock approximation and then performing a diagonalization of the two-band model both analytically and numerically. The latter method, which - in contrast to the analytical approach - does not impose a symmetry a priori onto the solution, yields an intriguing groundstate at low densities which is characterized by a finite center of wave vectors in the Brillouin zone. In the extended Hubbard model with nearest and next-nearest neighbor hopping an attractive nearest-neighbor interaction V may render the compressibility negative for electron densities away from half filling, i.e., away from the correlation peak, which originates from the on-site repulsion U. We compare results from Hartree and Hartree-Fock calculations with data that was obtained with the Kotliar-Ruckenstein slave-boson technique.show moreshow less
  • Messungen der Kapazität von LaAlO_3/SrTiO_3 (LAO/STO) Heterostrukturen von Lu Li et al. zeigten eine Vergrösserung von mehr als 40% gegenüber der geometrischen Kapazität bei niedrigen Elektronendichten [Li et al., Science 332, 825 (2011)]. Diese Erhöhung ist deutlich signifikanter als in allen anderen bisher gemessenen Systemen und kann auf die negative Kompressibilität κ<0 des verdünnten Subsystems in einer Elektrode zurückgeführt werden. Diese Messungen und vorherige theoretische Arbeiten [Eisenstein et al., PRL 68, 674 (1992) und PRB 50, 1760 (1994); Kopp and Mannhart, J. of Appl. Phys. 106, 064504 (2009)] zeigen auf, dass die Modifikation der Materialeigenschaften der Elektroden ein vielversprechender Weg ist eine Vergrösserung der Kapazität über den geometrischen Wert hinaus zu realisieren. Die vorliegende theoretische Arbeit untersucht den Einfluss der Eigenschaften von zweidimensionalen quantenmechanischen Systemen auf die Kapazität und elektronische Stabilität einesMessungen der Kapazität von LaAlO_3/SrTiO_3 (LAO/STO) Heterostrukturen von Lu Li et al. zeigten eine Vergrösserung von mehr als 40% gegenüber der geometrischen Kapazität bei niedrigen Elektronendichten [Li et al., Science 332, 825 (2011)]. Diese Erhöhung ist deutlich signifikanter als in allen anderen bisher gemessenen Systemen und kann auf die negative Kompressibilität κ<0 des verdünnten Subsystems in einer Elektrode zurückgeführt werden. Diese Messungen und vorherige theoretische Arbeiten [Eisenstein et al., PRL 68, 674 (1992) und PRB 50, 1760 (1994); Kopp and Mannhart, J. of Appl. Phys. 106, 064504 (2009)] zeigen auf, dass die Modifikation der Materialeigenschaften der Elektroden ein vielversprechender Weg ist eine Vergrösserung der Kapazität über den geometrischen Wert hinaus zu realisieren. Die vorliegende theoretische Arbeit untersucht den Einfluss der Eigenschaften von zweidimensionalen quantenmechanischen Systemen auf die Kapazität und elektronische Stabilität eines Zwei-Platten-Kondensators. Es werden unterschiedliche Modelle für die Elektronensysteme analysiert und Bedingungen identifiziert für welche die Kapazität den geometrischen Wert übersteigt. Die untersuchte Anordnung besteht aus zwei statischen zweidimensionalen Elektronensystemen, welche miteinander gekoppelt sind und zueinander den festen Abstand d besitzen; der elektrische Isolator zwischen den beiden Elektroden wird dabei durch die Dielektrizitätskonstante ε charakterisiert. Die differentielle Kapazität C_diff einer solchen Konfiguration entspricht einer Reihenschaltung der geometrischen Kapazität mit zwei Kapazitäten welche ihren Ursprung in den quantenmechanischen Energien der Elektronensysteme haben. Falls der effektive Plattenabstand d/ε in Nanometer-Bereich liegt, kann der Beitrag der "Quantenkapazitäten" die gleiche Grössenordnung wie die inverse geometrische Kapazität, C_geo^-1=4*π*d/ε*A erreichen. Ist die Summe der "Quantenkapazitäten" negativ, so ist die differentielle Kapazität grösser als die geometrische Kapazität, C_diff>C_geo. Die differentielle Kapazität ist eng mit der inverse Kompressibilität κ^-1 verknüpft. Das Vorzeichen der Kompressibilität bestimmt die Stabilität eines Systems; falls κ<0, so ist das System instabil. Anhand einer verallgemeinerten Verteilung der positiven Hintergrundladung, welche anhand von Parametern variiert und verschiedenen physikalischen Situationen, wie z.B. dem polaren Layout einer Heterostruktur oder dem typischen Zwei-Platten-Kondensator, angepasst werden kann, wird der Einfluss unterschiedlicher räumlicher Konfigurationen der positiven Hintergrundladung auf die Stabilität des Gesamtsystems untersucht. Bei niedrigen Elektronendichten dominiert der Beitrag von Austausch- und Korrelationsenergie zur Kompressibilität über den kinetischen Term und induziert daher κ<0. Die Einführung von endlichen Temperaturen in die Hartree-Fock Theorie verändert das Niedrigdichteverhalten signifikant: Bei T=0 divergiert der Beitrag der Austauschenergie zur inversen Kompressibilität gegen -∞ und bestimmt das Verhalten der Gesamtkompressibilität. Für endliche Temperaturen verschwindet die Divergenz des Austauschterms und die inverse Kompressibilität des Gesamtsystems divergiert stattdessen gegen +∞ für n->0 aufgrund des Beitrags der Entropie. Ein anderer Effekt, welcher die Kapazität und Kompressibilität beeinflusst, ist die Spin-Bahn-Kopplung, deren Stärke α mit der Grösse des symmetriebrechenden elektrischen Feldes ansteigt. Die Kopplung an ein zweites Elektronensystem bedingt eine Dichteabhängigkeit dieses Parameters α: Ladungstransfer vom zweiten System zur LAO/STO Grenzschicht lässt elektrisch unkompensierte positive Hintergrundladung zurück, welche wiederum ein symmetriebrechenden elektrischen Feld an der Grenzschicht erzeugt. Die resultierende elektronische Bandstruktur hängt stark von α und damit von der Elektronendichte in der Grenzschicht ab. Zuerst wird das einfache Zweiband Rashba Modell untersucht und danach ein Sechsband Modell, welches den Ti t_2g Orbitalen der Elektronen in der LAO/STO Grenzschicht entspricht, analysiert. Das Wechselspiel zwischen Rashba Spin-Bahn-Kopplung und Austauschwechselwirkung wird in der Hartree-Fock Näherung durch sowohl analytische als auch numerische Diagonalisierung eines Zweibandmodells untersucht. Die numerische Diagonalisierung zwingt der Lösung - im Gegensatz zur analytischen Behandlung - keine Symmetrie a priori auf, was zu einem faszinierendem Grundzustand mit einem endlichen Wellenvektorschwerpunkt in der Brillouinzone bei niedrigen Elektronendichten führt. Im erweiterten Hubbard-Modell mit Hüpftermen zwischen nächsten und übernächsten Nachbarn kann eine anziehende Wechselwirkung zwischen Elektronen auf benachbarten Gitterplätzen für eine negative Kompressibilität bei Elektronendichten abseits halber Füllung sorgen. Bei diesen Dichten befindet sich das System ausserhalb des sogenannten Korrelationspeaks, welcher von der on-site Abstossung U der Elektronen erzeugt wird. Ergebnisse aus Hartree und Hartree-Fock Rechnungen werden mit Resultaten, welche durch die Kotliar-Ruckenstein Slave-Boson Methode erhalten wurden, verglichen.show moreshow less

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Metadaten
Author:Kevin Steffen
URN:urn:nbn:de:bvb:384-opus4-379605
Frontdoor URLhttps://opus.bibliothek.uni-augsburg.de/opus4/37960
Advisor:Thilo Kopp
Type:Doctoral Thesis
Language:English
Publishing Institution:Universität Augsburg
Granting Institution:Universität Augsburg, Mathematisch-Naturwissenschaftlich-Technische Fakultät
Date of final exam:2017/09/04
Release Date:2018/02/27
Tag:Capacitance; Compressibility; LAO/STO
GND-Keyword:Kapazität; Kompressibilität; Strontiumtitanat; Lanthanaluminide; Stoffeigenschaft
Institutes:Mathematisch-Naturwissenschaftlich-Technische Fakultät
Mathematisch-Naturwissenschaftlich-Technische Fakultät / Institut für Physik
Mathematisch-Naturwissenschaftlich-Technische Fakultät / Institut für Physik / Lehrstuhl für Experimentalphysik VI
Dewey Decimal Classification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 53 Physik / 530 Physik
Licence (German):Deutsches Urheberrecht mit Print on Demand