Open Access

Wolfgang Stremme

• In der Arbeit wurden solare Infrarot-Absorptionsspektren, gemessen in den letzten 10 Jahren, analysiert. Dabei interessierte die zeitliche Entwicklung der Spurengase Ozon, N2O und Methan, sowie deren Verteilung in der Höhe am Standort Zugspitze. Um den Informationsgehalt der gemessenen Spektren optimal zu nutzen, war eine Weiterentwicklung der Profil-Inversionstheorie für solare FTIR-Spektren nötig. Alle theoretischen Konzepte wurden direkt bei der Arbeit mit realen Spektren entwickelt und umgesetzt. Zunächst musste für die Auswertung von N2O das Retrievalverfahren verbessert werden. Das neue Verfahren findet auch bei CH4 seine Anwendung. Ein wichtiges Ergebnis hierbei ist der Algorithmus, mit dem atmosphärische Parameter wie die Tropopausenhöhe abgeleitet werden. Ein parameterisiertes Retrieval erlaubt, anschaulicher als bisher, Apriori-Informationen einzusetzen. Bei der Analyse, warum ein N2O-Retrieval gegenüber Ozon nur unbefriedigende Ergebnisse liefert, wurde gefunden, dass FehlerIn der Arbeit wurden solare Infrarot-Absorptionsspektren, gemessen in den letzten 10 Jahren, analysiert. Dabei interessierte die zeitliche Entwicklung der Spurengase Ozon, N2O und Methan, sowie deren Verteilung in der Höhe am Standort Zugspitze. Um den Informationsgehalt der gemessenen Spektren optimal zu nutzen, war eine Weiterentwicklung der Profil-Inversionstheorie für solare FTIR-Spektren nötig. Alle theoretischen Konzepte wurden direkt bei der Arbeit mit realen Spektren entwickelt und umgesetzt. Zunächst musste für die Auswertung von N2O das Retrievalverfahren verbessert werden. Das neue Verfahren findet auch bei CH4 seine Anwendung. Ein wichtiges Ergebnis hierbei ist der Algorithmus, mit dem atmosphärische Parameter wie die Tropopausenhöhe abgeleitet werden. Ein parameterisiertes Retrieval erlaubt, anschaulicher als bisher, Apriori-Informationen einzusetzen. Bei der Analyse, warum ein N2O-Retrieval gegenüber Ozon nur unbefriedigende Ergebnisse liefert, wurde gefunden, dass Fehler in der Temperatur bei N2O (als Beispiel für ein troposphärisches Spurengas) oft mehr Änderungen in einem simulierten Spektrum bewirken als die typische Änderung in der Konzentrationsverteilung. Hierbei wurde erkannt, dass es nicht das "weiße Rauschen", sondern andere zufällige Fehler sind (z.B. die im Temperaturprofil), weswegen das Problem der Invertierung mathematisch so schlecht gestellt ist. Eine Änderung der Fragestellung und die damit verbundene Bestimmung eines Skalierparameters und der für die Dynamik eines Tages charakteristischen Größe N2O-Tropopausenhöhe liefert Zeitreihen zweier Größen, die interessant (der N2O-Trend) und nützlich (die Höhe der N2O-Tropopause) sind. Da sich die Ergebnisse eines Retrievals nicht so einfach interpretieren lassen, waren zwei weitere Themen der Arbeit: die Diagnose des Einflusses der Retrievalstrategie auf der einen und Umgang und Weiterverarbeitung der Ergebnisse auf der anderen Seite. Die Idee, das Ergebnis eines Retrievals nur als Signal zu interpretieren und den Averaging Kernel als Vorwärtsmodell zu benutzen, ist einfach aber vielseitig einsetzbar. Sie hat sich bei der Arbeit sowohl im Europaprojekt UFTIR zum Ableiten des N2O-Trends als auch bei der Satellitenvalidierung von NO2 und bei der Auswertung der CH4-Zeitreihe gut bewährt. Für Ozon konnte, bei der Auswertung der Spektren der letzten 10 Jahre, in keiner Höhe ein signifikanter linearer Trend bestimmt werden. Die langsame Entwicklung der vertikalen Ozon-Verteilung zeigt ca. zweijährige periodische Strukturen, die als Einfluss der "Quasi Biennalen Oszillation" bekannt sind. Für das Molekül N2O ergab sich mit dem neuen Retrievalverfahren ein linearer Trend, der repräsentativ für die Troposphäre ist. Dieser Trend beträgt 0.21+/- 0.03 %/Jahr. Zusätzlich liefert die N2O-Auswertung eine Zeitreihe einer N2O-Tropopausenhöhe, die die tägliche vertikale Schichtung in der Stratosphäre charakterisiert. Der Methantrend in der Troposphäre ist auf der Zeitskala von 10 Jahren relativ variabel und von aktuellem Interesse. Die Verwendung der N2O-Tropopausenhöhe als Apriori-Wissen verbessert die Schätzung des troposphärischen Methans. Hier konnte der Einfluss der stratosphärischen Dynamik minimiert werden, so dass die mittlere troposphärische Konzentration mit einer Präzision von 0.7% bestimmt werden kann. Diese Minimierung erlaubt eine verbesserte Bestimmung der Langzeitentwicklung der Methankonzentration in der Troposphäre. Schließlich wurde ein Trendverlauf für Troposphäre und Stratosphäre bestimmt (Titelblatt der Arbeit). Zusätzlich wurden neue Methoden zum Umgang mit Fernerkundungsdaten aus solarer Infrarot-Spektrometrie entwickelt und an N2O und NO2 umgesetzt. Durch die Kombination der Ergebnisse der Partner im Europaprojekt UFTIR konnte höhenabhängig ein Trend in N2O bestimmt werden. Das Netzwerk, Messstationen von 28°N (Izana) bis 79°N (Ny Alesund), findet in der unteren Troposphäre einen Trend von 0.25 %+/-0.025 %/Jahr. Dieser mittlere Trend stimmt mit dem IPCC Bericht 0.25+/-0.05 %/Jahr überein, ist jedoch noch signifikanter. Der vertikale Gradient des N2O-Trends beträgt 0.0+/- 0.05%/Jahr pro 100 km und ist konsistent mit der langen Lebenszeit von N2O. Im Bereich der Satellitenvalidierung werden Arbeiten bezüglich der Gesamtsäule Methan und NO2 vorgestellt. Der Unterschied zwischen einem relativ langlebigen CH4 und einem extrem kurzlebigen Molekül NO2 fordert hierbei unterschiedliche Konzepte. Aus dem Vergleich der Gesamtsäule von NO2, rekonstruiert aus Satellitendaten, mit der, die am Standort Zugspitze mittels solarer IR-Spektroskopie ermittelt wurde, konnten die stratosphärische und troposphärische Teilsäule von NO2 bestimmt werden. Es wurde ein Jahresgang von troposphärischem NO2 gefunden. Dieser zeigt ein Maximum am Ende des Winters und andererseits einen steilen Anstieg am Anfang des Winters.…
• The greenhouse effect relays on the excitation of vibration-rotation modes of molecules by infrared light. It is much the same, why it is possible to reconstruct the vertical distribution of greenhouse gases and some other gases from a solar absorption spectrum. The line parameters, measured in laboratories, the well known theory about the absorption and finally the high resolution of the measured spectra allows gaining information about the total amount of a certain molecule in the atmosphere and information about its distribution. But the derivation of a vertical distribution is a mathematically ill posed problem. The theoretical aspect in this work focus on the one hand on the use and construction of additional a priori information and constrains and on the other hand on a proper use of the result. Finally this is demonstrated in a synergetic combination of data from different remote sensing sites and instruments. At several sites and since 1995 also at the summit of the ZugspitzeThe greenhouse effect relays on the excitation of vibration-rotation modes of molecules by infrared light. It is much the same, why it is possible to reconstruct the vertical distribution of greenhouse gases and some other gases from a solar absorption spectrum. The line parameters, measured in laboratories, the well known theory about the absorption and finally the high resolution of the measured spectra allows gaining information about the total amount of a certain molecule in the atmosphere and information about its distribution. But the derivation of a vertical distribution is a mathematically ill posed problem. The theoretical aspect in this work focus on the one hand on the use and construction of additional a priori information and constrains and on the other hand on a proper use of the result. Finally this is demonstrated in a synergetic combination of data from different remote sensing sites and instruments. At several sites and since 1995 also at the summit of the Zugspitze (2964 m asl. 47° N 11° E) solar-absorption spectra are recorded with a high resolution FTIR-spectrometer. In this Work the data of site Zugspitze are analyzed for identification of vertical resolved trends in the species O3, N2O and CH4. For validation already established knowledge has been reproduced by analyzing of the FTIR-data. In the 10 years of recorded spectra the well known influence of the Quasi Biennial Oscillation on the ozone distribution has been visualized and the retrieved trend of 0.2 %/yr in the tropospheric concentration of N2O is consistent with the known surface trend. The calculated vertical gradient in the trend is negligible and consists with the long lifetime of the gas and the lack of sinks in the troposphere. Additionally a new quantity has been retrieved from the N2O absorption spectrum. This new quantity, we call it N2O-tropopause, helps to characterize the daily vertical atmospheric layering in a useful manner. It is familiar with the meteorological tropopause, but it correlates better with other quantities which are derived from absorption of HF or CH4. Especially this allows the use of the N2O-tropopause, as a priori information in a CH4-retrieval. Additionally the known insitu trend measured at site Zugspitze has been taken into account, so that the information of the CH4 evolution improves considerably. The seasonal cycle shows two maxima, which is consistent with measurements at other sites and with the fact that the major source (emission) and the major sink (reaction with OH) depend on the season. But the seasonally cycle and the retrieved trend of the tropospheric and stratospheric methane above Zugspitze is rather variable from year to year. Finally in order to learn more about general aspects like long term trends of the composition of the atmosphere and its change, we combined measurements of different locations and different remote sensing instruments. Based on the time series of 6 sites in Europe (members of UFTIR) we retrieved a trend in the tropospheric N2O with a precision which is comparable to insitu measurements. Only the combination of the results of Satellite and FTIR measurements enables the retrieval of the tropospheric NO2 concentration, which influences the ozone concentration and might even play a role in the global warming. In conclusion the work shows how FTIR-spectra are analyzed by a consequent applying of the most likelihood estimation. This contents at first the reproducing of established knowledge, second the retrievals of quantities, like a N2O-tropopause, which can be reliably retrieved and even has already a demonstrated use in a CH4 retrieval and last but not least the synergetic combination of different measurements in order to answer questions of more general interest like the seasonal cycle of tropospheric NO2.…