Heat Transport in Molecular Junctions

  • In this thesis we consider heat transport in molecular junctions. In detail, we analyze the fluctuations of an electronic heat current across a molecular wire. The wire is composed of a single energy level connecting two leads that are held at different temperatures. By use of the Green function method, we derive an explicit expression for the power spectral density of the emerging heat noise. The result assumes a form that is quite distinct from the power spectral density of the accompanying electric current noise. In the limit of zero frequency, it simplifies to the heat noise intensity. In the zero-temperature limit, the heat noise spectral density still depends on the frequency, which implies different asymptotic behaviors in the low- and high-frequency regions. These findings corroborate the complex characteristics of heat transport across molecular junctions, which cannot be retrieved in the linear response limit. The second part deals with a quantum heat ratchet designed toIn this thesis we consider heat transport in molecular junctions. In detail, we analyze the fluctuations of an electronic heat current across a molecular wire. The wire is composed of a single energy level connecting two leads that are held at different temperatures. By use of the Green function method, we derive an explicit expression for the power spectral density of the emerging heat noise. The result assumes a form that is quite distinct from the power spectral density of the accompanying electric current noise. In the limit of zero frequency, it simplifies to the heat noise intensity. In the zero-temperature limit, the heat noise spectral density still depends on the frequency, which implies different asymptotic behaviors in the low- and high-frequency regions. These findings corroborate the complex characteristics of heat transport across molecular junctions, which cannot be retrieved in the linear response limit. The second part deals with a quantum heat ratchet designed to control heat transport in molecular junctions between two leads in the absence of a finite net thermal bias. The application of an unbiased, time-periodic temperature modulation to the leads entails a dynamical breaking of reflection symmetry. Thus, a ratchet effect by means of a directed heat current emerges. In particular, we consider two cases of adiabatically slow driving, namely, (i) periodic temperature modulation of only one lead and (ii) of both leads. In the latter case, a second harmonic of the driving frequency generates harmonic mixing. Both scenarios yield sizable directed heat currents, which should be detectable with present techniques. Adding a static thermal bias allows one to compute the heat current-thermal load characteristics. In addition, one obtains a ratchet effect for a negative thermal bias with positive-valued heat flow against the bias, up to the thermal stop load. In turn, the ratchet heat flow generates also an electric current. Then, an applied electric stop-voltage, yielding effective zero electric current flow, mimics the ''ratchet Seebeck effect'', i.e., a thermopower solely induced by the heat ratchet, although no net thermal bias is present. Moreover, we find that the relative phase between the two harmonics in scenario (ii) enables steering the net heat current into a direction of choice.show moreshow less
  • In dieser Arbeit betrachten wir den Wärmetransport in molekularen Kontakten. Im Detail analysieren wir die Schwankungen eines elektronischen Wärmestromes durch molekulare Drähte. Der Draht wird modelliert durch ein Molekül mit einem Energieniveau, welches an zwei metallische Kontakte mit unterschiedlichen Temperaturen gekoppelt ist. Durch Verwendung der Greens-Funktionen-Methode erhalten wir einen expliziten Ausdruck für die spektrale Leistungsdichte des Wärmerauschens. Dieses Ergebnis unterscheidet sich deutlich von der spektralen Dichte des begleitenden elektronischen Stromrauschens und reduziert sich bei Frequenz Null die Intensität des Wärmerauschens. Die spektrale Leistungsdichte des Wärmerauschens hängt bei Temperatur Null dagegen von der Frequenz ab, was unterschiedliche Frequenzabhängigkeit bei hohen und niedrigen Frequenzen impliziert. Der Wärmestrom in molekularen Drähten weist somit eine komplexe Abhängigkeit auf, welche im Limes linearer Antworttheorie nicht auftritt. ImIn dieser Arbeit betrachten wir den Wärmetransport in molekularen Kontakten. Im Detail analysieren wir die Schwankungen eines elektronischen Wärmestromes durch molekulare Drähte. Der Draht wird modelliert durch ein Molekül mit einem Energieniveau, welches an zwei metallische Kontakte mit unterschiedlichen Temperaturen gekoppelt ist. Durch Verwendung der Greens-Funktionen-Methode erhalten wir einen expliziten Ausdruck für die spektrale Leistungsdichte des Wärmerauschens. Dieses Ergebnis unterscheidet sich deutlich von der spektralen Dichte des begleitenden elektronischen Stromrauschens und reduziert sich bei Frequenz Null die Intensität des Wärmerauschens. Die spektrale Leistungsdichte des Wärmerauschens hängt bei Temperatur Null dagegen von der Frequenz ab, was unterschiedliche Frequenzabhängigkeit bei hohen und niedrigen Frequenzen impliziert. Der Wärmestrom in molekularen Drähten weist somit eine komplexe Abhängigkeit auf, welche im Limes linearer Antworttheorie nicht auftritt. Im zweiten Teil der Arbeit wird eine Quantenwärmeratsche zur Kontrolle von Wärmestrom in molekularen Drähten zwischen zwei metallischen Kontakten in Abwesenheit eines Temperaturgradienten behandelt. Durch die Anwendung einer zeitlich periodischen Modulierung der Temperatur wird die Reflexionsymmetrie dynamisch gebrochen, so dass gerichteter Wärmetransport entstehen kann (Ratscheneffekt). Dabei konzentrieren wir uns auf zwei Fälle mit adiabatisch langsamem Antrieb, nämlich (i) eine periodische Temperaturmodulation nur eines Metallkontaktes, und (ii) eine Temperaturmodulation beider Kontakte. Im zweiten Fall führt eine höhere Harmonische der Antriebsfrequenz zu harmonischem Mischen. In beiden Fällen wird ein gerichteter Wärmestrom sichtbar, der mit heutiger experimenteller Technik nachweisbar sein sollte. Die Hinzunahme eines zusätzlichen statischen Temperaturgradienten ermöglicht die Berechnung der Abhängigkeit zwischen Wärmestrom und thermischer Last. Zusätzlich erhält man einen Ratscheneffekt für negativen Temperaturgradienten mit positivem Wärmefluss gegen den Gradienten. Darüber hinaus generiert ein Ratschenwärmestrom dann auch einen elektrischen Strom. Eine elektrische Gegenspannung, simuliert dann den "Ratschen-Seebeck-Effekt", d.h. eine Wärmeleistung allein durch die Ratsche, obwohl kein Wärmegradient vorhanden ist. Desweiteren ermöglicht die relative Phase zwischen beiden Harmonischen des Antriebs im Fall (ii) eine Richtungssteuerung des Nettowärmestromes.show moreshow less

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Metadaten
Author:Fei Zhan
URN:urn:nbn:de:bvb:384-opus4-16159
Frontdoor URLhttps://opus.bibliothek.uni-augsburg.de/opus4/1615
Title Additional (German):Wärmetransport in molekularen Kontakten
Advisor:Peter Hänggi
Type:Doctoral Thesis
Language:English
Publishing Institution:Universität Augsburg
Granting Institution:Universität Augsburg, Mathematisch-Naturwissenschaftlich-Technische Fakultät
Date of final exam:2011/12/16
Release Date:2012/05/30
Tag:Wärmerauschen; Quantenwärmeratsche; Ratscheneffekt
molecular junction; heat noise; power spectral density; quantum heat ratchet; heat current; temperature modulation; ratchet effect
GND-Keyword:Molekularer Draht; Leistungsdichte <Physik>; Wärmestrom; Temperaturmodulation
Institutes:Mathematisch-Naturwissenschaftlich-Technische Fakultät
Mathematisch-Naturwissenschaftlich-Technische Fakultät / Institut für Physik
Dewey Decimal Classification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 53 Physik / 530 Physik
Licence (German):Deutsches Urheberrecht mit Print on Demand