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Ralf Kmeth

• Infektionen und aseptische Lockerungen stellen in der modernen Endoprothetik die häufigsten und zugleich schwerwiegendsten Komplikationen dar, da sie zu starken Belastungen für die betroffenen Patienten und das gesamte Gesundheitswesen führen. Zur gleichzeitigen Bekämpfung beider Effekte ist dabei eine antimikrobiell wirksame und zugleich abriebfeste Oberfläche notwendig. Im Rahmen dieser Arbeit wurde hierfür der Ansatz einer Beschichtung aus diamantähnlichem Kohlenstoff (DLC) mit darin enthaltenen Silbernanopartikeln verwendet, welche die hervorragenden mechanischen Eigenschaften von DLC mit der resistenzfreien Bakterizität von Silber kombinieren sollte. Zur Herstellung dieser Schichten wurden für metallene (Ti6Al4V) und polymere (UHMWPE) Implantatbestandteile unterschiedliche Verfahren entwickelt, welche beide auf der ioneninduzierten Modifikation von Polymeren basieren. Für die Beschichtung polierter und korundgestrahlter Ti6Al4V-Oberflächen wurde ein mehrstufiger ProzessInfektionen und aseptische Lockerungen stellen in der modernen Endoprothetik die häufigsten und zugleich schwerwiegendsten Komplikationen dar, da sie zu starken Belastungen für die betroffenen Patienten und das gesamte Gesundheitswesen führen. Zur gleichzeitigen Bekämpfung beider Effekte ist dabei eine antimikrobiell wirksame und zugleich abriebfeste Oberfläche notwendig. Im Rahmen dieser Arbeit wurde hierfür der Ansatz einer Beschichtung aus diamantähnlichem Kohlenstoff (DLC) mit darin enthaltenen Silbernanopartikeln verwendet, welche die hervorragenden mechanischen Eigenschaften von DLC mit der resistenzfreien Bakterizität von Silber kombinieren sollte. Zur Herstellung dieser Schichten wurden für metallene (Ti6Al4V) und polymere (UHMWPE) Implantatbestandteile unterschiedliche Verfahren entwickelt, welche beide auf der ioneninduzierten Modifikation von Polymeren basieren. Für die Beschichtung polierter und korundgestrahlter Ti6Al4V-Oberflächen wurde ein mehrstufiger Prozess verwendet, der die Herstellung einer Ag-nanopartikelhaltigen Polymerdispersion, die Beschichtung der Substrate mittels Dip-Coating und die anschließende Umwandlung der silberhaltigen Polymerschicht zu DLC durch Plasmaimmersions-Ionenimplantation beinhaltet. Dabei gelang es, durch Variation der Herstellungsparameter stabile Dispersionen mit einer großen Bandbreite verschiedener Silberkonzentrationen herzustellen. Zudem konnte gezeigt werden, dass die Implantation von Neonionen in der PIII unabhängig vom Silbergehalt zu Schichten mit DLC-typischen Eigenschaften führt. Medizintechnische Biege- und Reibversuche konnten zudem die mechanische Eignung der entwickelten Schichten für Endoprothesen belegen. Untersuchungen zur Silberfreisetzungskinetik in körperähnlicher Flüssigkeit zeigten eine konzentrationsabhängige, hohe initiale Ag-Abgabe, welche innerhalb weniger Tage unter die Nachweisgrenze abfiel. Analog dazu ergaben biologische Untersuchungen eine Ag-konzentrationsabhängige, hohe antimikrobielle Wirksamkeit der hergestellten Schichten. Zudem konnte durch Analysen der zytotoxischen Wirkung belegt werden, dass durch den schnellen Abfall der abgegebenen Silbermenge bereits nach wenigen Stunden eine biokompatible Oberfläche vorliegt, welche ideale Voraussetzungen für ein Anwachsen von Gewebezellen liefert. Zusammenfassend konnte somit eine mechanisch stabile Beschichtung für metallene Implantatbestandteile entwickelt werden, welche potentiell initiale Infektionen verhindern kann, ohne den Integrationsprozess der Prothese negativ zu beeinflussen. Im Gegensatz zu den Titansubstraten wurde bei den untersuchten Proben aus ultrahochmolekularem Polyethylen kein mehrstufiger Prozess angewandt, da hier die Herstellung amorpher Kohlenstoffschichten durch direkte Ionenimplantation in die Polymeroberfläche möglich war. In der durchgeführten umfassenden Versuchsreihe konnte eine deutliche Abhängigkeit der Bindungsstruktur der entstehenden amorphen Kohlenstoffschichten von der Ionensorte festgestellt werden, wobei die höchsten sp³-Anteile bei Implantation von Neonionen gemessen wurden. Zudem zeigten die Ergebnisse eine Verringerung dieses Anteils bei steigenden Fluenzen und Ionenenergien. Die Untersuchung der Nanohärte konnte jedoch keine Abhängigkeit des Gesamtsystems aus Beschichtung und darunterliegendem Polymersubstrat von den sp³-Anteilen belegen. Stattdessen konnte gezeigt werden, dass die Nanohärte bei maximalem elektronischen und minimalem nuklearen Energieeintrag ein Optimum erreicht und somit maßgeblich von der Vernetzung der Polymerschicht bestimmt wird. Außerdem zeigte sich, dass implantierte Silberionen in der Polymermatrix agglomerieren und Nanopartikel ausbilden, welche für eine spätere Freisetzung ideal sind. Eine nachträgliche Implantation niederenergetischer Silberionen in bereits bestrahlte Substrate bewirkte dabei keine messbaren Veränderungen des mechanischen Verhaltens der Probekörper. Des Weiteren wurden auch hier Reibversuche durchgeführt, bei denen nur minimale Abriebpartikel von beschichteten Substraten festgestellt werden konnten. Die biologischen Untersuchungen belegten eine deutliche Abhängigkeit der antimikrobiellen Wirksamkeit von der Implantationstiefe der Silberionen. Insbesondere die Verwendung der PIII bot aufgrund des vorhandenen Anteils niederenergetisch implantierter Ionen hervorragende bakterizide Eigenschaften. Die durchgeführte Analyse der Ag-Freisetzungskinetik konnte zudem auch bei den polymeren Substraten einen schnellen Abfall der abgegebenen Silbermengen belegen, so dass nach der anfänglichen toxischen Wirkung keine weitere Belastung für den Körper zu erwarten ist. Somit konnte auch für die Polymersubstrate eine abriebfeste und antimikrobiell wirksame Beschichtung entwickelt werden, welche potentiell geeignet ist, Infektionen und aseptische Lockerungen zu verhindern.…