Open Access

Jörg B. Kinzel

• Die vorliegende Arbeit behandelt die Beeinflussung der optischen Emission von III/V-Halbleiterstrukturen durch akustische Oberflächenwellen. Die mittels selbstorganisiertem Wachstum synthetisierten Galliumarsenid-Nanodrähte werden hierzu vom während der Synthese genutzten Si/SiO2-Substrat entfernt und auf ein piezoelektrisches Lithiumniobat-Substrat (LiNbO3) transferiert. Durch einen lithografischen Vorstrukturierungsprozess ist es möglich, an der Oberfläche des piezoelektrischen Substrates, eine akustische Oberflächenwelle (AOFW) zu erzeugen. Dies geschieht durch das Anlegen einer hochfrequenten (HF) Wechselspannung an die Elektroden eines Interdigitalwandlers. Bei der folgenden Untersuchung der Nanodrähte mittels Photolumineszenz-Spektroskopie gelingt es, mit Hilfe der Hybridstruktur aus Nanodraht und piezoelektrischen Substrat, Rückschlüsse auf die im Inneren des Halbleiterkristalls ablaufenden Prozesse zu ziehen. Bei der eingesetzten Analyse werden dabei durch Dauerstrich- oderDie vorliegende Arbeit behandelt die Beeinflussung der optischen Emission von III/V-Halbleiterstrukturen durch akustische Oberflächenwellen. Die mittels selbstorganisiertem Wachstum synthetisierten Galliumarsenid-Nanodrähte werden hierzu vom während der Synthese genutzten Si/SiO2-Substrat entfernt und auf ein piezoelektrisches Lithiumniobat-Substrat (LiNbO3) transferiert. Durch einen lithografischen Vorstrukturierungsprozess ist es möglich, an der Oberfläche des piezoelektrischen Substrates, eine akustische Oberflächenwelle (AOFW) zu erzeugen. Dies geschieht durch das Anlegen einer hochfrequenten (HF) Wechselspannung an die Elektroden eines Interdigitalwandlers. Bei der folgenden Untersuchung der Nanodrähte mittels Photolumineszenz-Spektroskopie gelingt es, mit Hilfe der Hybridstruktur aus Nanodraht und piezoelektrischen Substrat, Rückschlüsse auf die im Inneren des Halbleiterkristalls ablaufenden Prozesse zu ziehen. Bei der eingesetzten Analyse werden dabei durch Dauerstrich- oder gepulste optische Anregung Exzitonen erzeugt, welche anschließend durch das elektrische Feld der AOFW manipuliert werden. Dabei zeigt sich in der zeitintegrierten spektroskopischen Erfassung der Photolumineszenz (PL) eine Abhängigkeit von der angelegten HF-Leistung als auch von der Phasenlage der AOFW am Punkt der Anregung der Ladungsträger durch den Laser. Die dahinter stehende Dynamik der Elektron-Loch-Paare wird unter der Zuhilfenahme von zeitkorrelierter Einzelphotonenzählung beobachtet. Der bei hinreichender elektrischer Feldstärke einsetzende separierte Transport der Elektronen und Löcher in den stabilen Extrema der Typ-II Bandkantenmodulation, welche sich mit der Propagation der akustischen Oberflächenwelle ausbreiten, wird durch eine räumlich aufgelöste Detektion der Photolumineszenz des Nanodrahts nachgewiesen. Nach der Beschreibung der aus diesen Messverfahren gewonnenen Erkenntnisse des Verhaltens der Ladungsträger, erfolgt zur Verifikation der ermittelten Dynamik die Lösung des zugrunde liegenden Ratenmodells für die Ladungsträger durch numerische Simulation, wobei die Modulation durch die AOFW und deren zeitliche Propagation berücksichtigt wird. Im Detail handelt es bei den eingesetzten Oberflächenwellen um Rayleigh-Wellen, welche sich auf LiNbO3-x-Substraten mit einem Kristallschnitt von 128° YX-rotiert oder YZ-orientiert durch das Anlegen einer hochfrequenten Wechselspannung an eine periodische Elektrodenstruktur an der Oberfläche des Substrats anregen lassen. Unter dem Einsatz der AOFW gelingt es, die PL-Emission von unpassivierten GaAs-Nanodrähten zu unterdrücken, sofern die AOFW sich parallel zur Längsachse des Nanodrahts ausbreitet. Zur Ermittlung der Ursache folgt im Anschluss die Analyse der Wechselwirkung des Ladungsträgersystems im Nanodraht mit dem elektrischen Feld der AOFW, wobei speziell auf die Richtungs- und Phasenabhängigkeit der Separation der Elektron-Loch-Paare eingegangen wird, welche für die Unterdrückung der PL-Emission verantwortlich ist. Im Hinblick auf die Analyse der hinter diesem Prozess stehenden Dynamik erschwert der dominante Verlust der zuvor angeregten Ladungsträgerpaare durch nichtstrahlende Rekombination die Erfassung des PL-Signals mittels zeitkorrelierter Einzelphotonenzählung. Erst mit der erfolgreichen Synthese von Kern/Mantel-Nanodrähten mit reduzierter Oberflächenrekombination und damit verlängerter strahlender Lebensdauer, ist es möglich, ein tieferes Verständnis für den Ablauf der Separation zu erlangen und die Zeitpunkte des Überlapps der Ladungsträgerpaare durch die einhergehende strahlende Rekombination zu erfassen. Gleichzeitig zeigt sich bei der Untersuchung des zeitintegrierten Messsignals, dass die verlängerte Lebensdauer einen Transport der räumlich separierten Elektron-Loch-Paare über makroskopische Distanzen im Kern der Nanodrähte ermöglicht. Hierdurch stellt sich eine zusätzliche Modulation der PL-Intensität in Abhängigkeit der Phasenlage bei der Anregung der Exzitonen ein. Als direkter Nachweis des Transports der Ladungsträger kommt zusätzlich eine ortsaufgelöste Detektion der Photolumineszenz zum Einsatz, welche den gesamten Nanodraht erfasst, sodass der Punkt der Anregung und Detektion räumlich getrennt werden. Das Bild des GaAs-Kerns als idealer eindimensionaler Kanal für den Transport von Ladungsträger wird jedoch durch das vereinzelte Auftreten von Barrieren entlang der Achse des Nanodrahts gestört. Diese entspringen dem Wechsel der Kristallstruktur von GaAs zwischen Zinkblende und Wurtzit und bewirkt eine zusätzliche statische Typ-II Bandkantenmodulation, welche stufenförmig ausgeprägt ist. Im Zusammenspiel mit der Modulation durch die AOFW ergibt sich aus der Dynamik der Ladungsträger an der Potenzialstufe eine zyklisch pulsierende PL-Emission durch strahlende Rekombination der Elektron-Loch-Paare. Zur Verifikation der bei der Interpretation der Messdaten gewonnenen Ergebnisse, erfolgt zu jedem Abschnitt ein Vergleich des Verhaltens im Experiment mit den Resultaten der numerischen Simulation des Ratenmodells für die beteiligten Ladungsträger. Hierzu wird unter realistischen Bedingungen ein eindimensionaler Kanal definiert, in welchen die Bewegungsgleichungen für Elektronen und Löcher unter dem Einfluss der AOFW gelöst werden. Hieraus ergibt sich ein vollständiger Überblick über die räumliche und zeitliche Abhängigkeit der Verteilung der Ladungsträger. Weiter lässt sich die numerische Simulation, durch die Kalibrierung der elektrischen Feldstärke der akustischen Oberflächenwelle auf das im Experiment eingesetzte LiNbO3-x-Substrat nutzen, durch Variation der GaAs spezifischen Materialparameter den Verlauf der numerisch simulierten PL-Emission an die Resultate der Experimente anzugleichen und damit die Werte für die Beweglichkeit der Elektronen beziehungsweise Löcher oder die Stufenhöhe der Transportbarriere im realen Nanodraht zu bestimmen.…
• This thesis reports on the modulation of optical emission from individual GaAs-nanowires (NWs) by surface acoustic waves (SAW). An auto catalytic growth process on a Silicon host substrate is used to grow the Nanowires used for our experiments. After fabrication the nanowires are transferred on a piezoelectric Lithiumniobate substrate which allows us to launch a SAW. The excitation of a SAW is carried out by applying an alternating RF-voltage to lithographically predefined interdigital transducers. This hybrid structure, consisting of a GaAs-nanowire lying on a piezoelectric substrate, enables us to investigate on the optical properties of GaAs-nanowires under the influence of an external dynamic electric field. After the generation of excitons by continuous wave (cw) or pulsed laser excitation we observe in time-integrated experiments a pronounced and characteristic suppression of the PL-intensity for increasing RF-power and likewise for tuning the SAW phase at the point ofThis thesis reports on the modulation of optical emission from individual GaAs-nanowires (NWs) by surface acoustic waves (SAW). An auto catalytic growth process on a Silicon host substrate is used to grow the Nanowires used for our experiments. After fabrication the nanowires are transferred on a piezoelectric Lithiumniobate substrate which allows us to launch a SAW. The excitation of a SAW is carried out by applying an alternating RF-voltage to lithographically predefined interdigital transducers. This hybrid structure, consisting of a GaAs-nanowire lying on a piezoelectric substrate, enables us to investigate on the optical properties of GaAs-nanowires under the influence of an external dynamic electric field. After the generation of excitons by continuous wave (cw) or pulsed laser excitation we observe in time-integrated experiments a pronounced and characteristic suppression of the PL-intensity for increasing RF-power and likewise for tuning the SAW phase at the point of excitation by 180°. This effect arises from the dissociation and separation of electron-hole-pairs within the type-II band-edge modulation mediated by SAW. To resolve the dynamics of the photo generated excitons in addition we also perform stroboscopic time-correlated single photon counting (s-TCSPC) of the PL-emission from individual NWs. By increasing the RF-power this setup enables us to directly observe the modulation of the PL-emission via the onset of spatial separation and subsequent transport of electrons and holes along the axis of single GaAs/AlGaAs-core-shell nanowires. After detailed analysis of the dynamics that leads to the observed behavior the results are verified by numerical calculations of the rate equations expanded by the alternating electric field of SAWs. In a more detailed view, the SAWs used for the manipulation of the excited charge carrier are Rayleigh-type waves. They can be excited on the surface of a 128° YXrotated or YZ-oriented LiNbO3-x-crystal by applying a radio frequency on a matched interdigital electrode structure which fits the dispersion relation. For SAWs propagating parallel to the axis of the nanowire a clear suppression of the PL-emission from unpassivated NWs can be observed. To investigate on the origin of this effect we perform a detailed analysis of the dependency on the direction of interaction between the orientation of the nanowire axis and the propagation path as well as on the local phasing of the SAW at the moment of electron-hole-pair excitation. Further analysis on the dynamics of exciton dissociation and separation is hindered by the fast non-radiative loss of charge carriers at surface states. This limitation can be overcome by progress in fabrication of core-shell nanowires. These exhibit an extended lifetime for radiative recombination up to nanoseconds measured by timecorrelated single photon counting. Moreover, the enhanced lifetime enables us to gain insight into the mechanism of dissociation and separation of excitons in the electric field mediated by SAW. In addition the PL-transient shows clear evidence for charge carrier transport along the propagating type-II band-edge modulation induced by SAW. The enhanced dynamics result in a time delayed emission peak due to the reflow of electrons to the point of excitation. There they recombine radiatively with the remaining holes. In time-integrated experiments the effective transport of charge carriers gives rise to an additional phase dependency of the modulation of PL-intensity. Moreover the transport of separated charge carriers over macroscopic distances can be proofed by a space-resolved PL-detection that covers the emission from the whole nanowire at once. By the use of this setup we are able to spatially separate the point of excitation and detection and thus resolve shifted recombination of excitons. The presented picture of an idealized one-dimensional channel for the GaAs-core is not valid for all investigated nanowires. Few of them exhibit intrinsic barriers for charge carrier transport that arise from polytypism of the GaAs-crystal phase between zinc-blend and wurtzit structure. This polytypism results in an additional static type-II band-edge modulation. Superimposed by the dynamic type-II band-edge modulation mediated by SAW this gives rise to a characteristic beating in the PL-transient, matching exactly the periodicity of the SAW. To proof the experimentally acquired understanding of the dynamics of charge carrier separation and transport within GaAs-nanowires, numerical calculations are performed for every milestone regarding the PL-emission of core-shell NWs. To model the experimental parameters a one-dimensional channel is defined for which the rate equations are solved. Within this channel the behavior of the free excitons is enhanced by the propagating electric field of SAWs. This leads to a complete spatial and temporal description of the charge carrier distribution and thus to the expected PL-emission for ideal conditions. In addition we expand the numerical simulation to real conditions by calibrating the electric field that is used for numerical simulations to the one appearing during the measurements. This permits us to determine the mobility of electrons and holes by fine-tuning the material specific parameters for the best match between theory and experiment. Furthermore the introduction of transport barrier to the numerical simulations enables us to determine their height as well.…