Open Access

Hans Moritz Mangold

• Diese Arbeit beschäftigt sich mit der positionsgenauen Synthese von quantenpunktartigen Cadmiumselenid-Nanokristalliten (CdSe-NC-QDs) in einer SiO2-Matrix. Der erste Teil behandelt die Synthese über aufeinanderfolgende Ionenimplantation von Se- und Cd-Atomen durch Aperturen einer Chrom-Schattenmaske im Submikrometerbereich mit anschließendem schnellen thermischen Ausheilen. Dabei kommen zwei verschiedene Fluenzen mit gleichem Verhältnis zur Anwendung. Die CdSe-NCs werden im Anschluss auf ihre strukturellen und optischen Eigenschaften hin untersucht. Für kleine Aperturdurchmesser und Fluenzen < 1.2 × 1016 At cm−2 kann eine Blauverschiebung des Photolumineszenz-Signals beobachtet werden, was für die bevorzugte Synthese kleiner Nanokristalle (NCs) im Vergleich zu hohen Fluenzen oder unstrukturierter NC-Synthese spricht. Messungen in kleinsten Aperturen zeigen optisch aktive NCs, welche eine Blauverschiebung von bis zu 77 meV aufweisen, was einem Kristalldurchmesser von dNC ~ 11nmDiese Arbeit beschäftigt sich mit der positionsgenauen Synthese von quantenpunktartigen Cadmiumselenid-Nanokristalliten (CdSe-NC-QDs) in einer SiO2-Matrix. Der erste Teil behandelt die Synthese über aufeinanderfolgende Ionenimplantation von Se- und Cd-Atomen durch Aperturen einer Chrom-Schattenmaske im Submikrometerbereich mit anschließendem schnellen thermischen Ausheilen. Dabei kommen zwei verschiedene Fluenzen mit gleichem Verhältnis zur Anwendung. Die CdSe-NCs werden im Anschluss auf ihre strukturellen und optischen Eigenschaften hin untersucht. Für kleine Aperturdurchmesser und Fluenzen < 1.2 × 1016 At cm−2 kann eine Blauverschiebung des Photolumineszenz-Signals beobachtet werden, was für die bevorzugte Synthese kleiner Nanokristalle (NCs) im Vergleich zu hohen Fluenzen oder unstrukturierter NC-Synthese spricht. Messungen in kleinsten Aperturen zeigen optisch aktive NCs, welche eine Blauverschiebung von bis zu 77 meV aufweisen, was einem Kristalldurchmesser von dNC ~ 11nm entspricht. Ebenso konnte das Blinken, generiert durch das dynamische Binden und Freigeben von Ladungsträgern in Oberflächendefekten, auch von chemisch synthetisierten CdSe-NC-QDs gut bekannt, gemessen werden. Durch die Umstellung des Maskenmaterials auf Silizium konnte die Reproduzierbarkeit und Anisotropie der Aperturen durch das Anwenden von Trockenätzverfahren erheblich verbessert werden. Aufgrund von veränderten Bedingungen im Herstellungsprozess weisen die durch Si-Aperturen synthetisierten CdSe-NCs Unterschiede zu den durch Cr-Aperturen implantierten CdSe-NCs auf. Die Unterschiede sowie deren Ursachen können in weiterführenden Arbeiten untersucht werden. Im zweiten Teil der Arbeit konnte gezeigt werden, dass es möglich ist, CdSe-NCs sowohl räumlich als auch spektral an eindimensionale photonische Resonatoren mit Nanokavität zu koppeln. Die Resonatoren werden dafür nachträglich in unstrukturiert implantierte Bereiche mit unterschiedlichen Fluenzen durch Trockenätzverfahren fabriziert. Für niedrige Fluenzen können Resonanzenergien über einen Spektralbereich von 300 meV bei tiefen Temperaturen sowie bei Raumtemperatur beobachtet werden, welche Gütefaktoren von bis zu Q = 3000 besitzen. Bei tiefen Temperaturen kann eine schwache Licht-Materie-Kopplung erreicht werden, was zu einer Erhöhung der spontanen Emissionsrate der CdSe-NCs mit Purcell-Faktoren von bis zu fünf führt. Für hohe Anregungsleistungen tritt eine Blauverschiebung der Resonanzenergie aufgrund eines Anschmelzens sowie einer geringen Änderung der dielektrischen Funktion durch die hohe Ladungsträgerdichte auf. Die Erhöhung des Purcell-Faktors auf bis zu sieben weist auf eine verbesserte Kopplung der CdSe-NCs an die Kavität nach der Behandlung mit hoher Anregungsleistung hin.…
• This thesis presents the site-selective synthesis of cadmium selenide nanocrystal quantum dots (CdSe-NC-QDs) in a SiO2 matrix. In the first part, the NC-QDs are produced by sequential ion beam implantation of Se- and Cd-ions through submicrometer apertures of a chromium mask followed by a rapid thermal annealing step. In this process, two different fluences with the same ratio are used. The samples get prospected for their structural and optical characteristics. For small apertures and low fluences < 1.2 × 1016 At cm−2, a blue shift of the photoluminescence emission energy of the CdSe-NCs can be seen. This indicates a preferred formation of small NCs compared to high fluences or unstructured implantations. Measurements in the smallest apertures show optically active NCs with a blueshift up to 77 meV, which corresponds to NCs with a diameter of dNC ~ 11nm. There could also be measured the characteristical intermittency, created from the dynamical binding and release of the carriers byThis thesis presents the site-selective synthesis of cadmium selenide nanocrystal quantum dots (CdSe-NC-QDs) in a SiO2 matrix. In the first part, the NC-QDs are produced by sequential ion beam implantation of Se- and Cd-ions through submicrometer apertures of a chromium mask followed by a rapid thermal annealing step. In this process, two different fluences with the same ratio are used. The samples get prospected for their structural and optical characteristics. For small apertures and low fluences < 1.2 × 1016 At cm−2, a blue shift of the photoluminescence emission energy of the CdSe-NCs can be seen. This indicates a preferred formation of small NCs compared to high fluences or unstructured implantations. Measurements in the smallest apertures show optically active NCs with a blueshift up to 77 meV, which corresponds to NCs with a diameter of dNC ~ 11nm. There could also be measured the characteristical intermittency, created from the dynamical binding and release of the carriers by surface traps, what's well known from chemically synthesised CdSe-NC-QDs. The reproducibility of the apertures and their anisotropy could be improved successfully by changing the mask material to silicon, what enables anisotropic try etching. The NCs implanted through Si-apertures differ from those synthesised with a Cr-mask caused by modified fabrication conditions. The differences as well as their sources can be analysed in future works. In the second part of the thesis, a successfully spatial and spectral coupling of the CdSe-NC-QDs to one-dimensional photonic resonators can be shown. The resonators are subsequently fabricated by try etching from unstructured implantations with different fluences. For low fluences, resonance modes in a spectral range of 300 meV and quality factors up to Q = 3000 can be measured at both low and room temperature. For low temperatures, the CdSe-NCs and the resonator are in the weak coupling regime with an enhancement of the spontaneous emission rate, showed by Purcell-factors up to five. For high excitation energies, the mode experiences a blueshift due to the melting of the nanocavity and a small change of the dielectric function induced by the high concentration of carriers. After the treatment with high excitation power, the enhancement of the Purcell-Factor up to seven indicates a better coupling of the NC-QDs to the cavity.…