Heteroepitaktischer Diamant mit (111) Orientierung: Untersuchungen zu Wachstum, intrinsischen Spannungen und Defekten

  • In der vorliegenden Arbeit wurden (111)-orientierte Diamantschichten heteroepitaktisch auf einem Schichtsystem aus Ir/YSZ/Si hergestellt. Hierfür wurden zunächst Prozessparameter identifiziert, die die Ausbildung intrinsischer Spannungen verhindern. Dazu wurde mit Hilfe von Röntgenbeugung der vollständige Spannungstensor für hunderte Diamantschichten ermittelt. Als allgemeiner Trend wurde ein Übergang der intrinsischen Spannungen von Druckspannungen bei niedriger Depositionstemperatur zu Zugspannungen bei hoher Depositionstemperatur beobachtet. Dabei ergaben sich für auf vizinalen (111) Ebenen gewachsenen Schichten in der Regel biaxial anisotrope Spannungszustände, wobei die Spannungsanisotropie mit steigendem off-axis Winkel größer wird. Durch präzise Wahl der Prozessparameter konnten Bedingungen gefunden werden, die spannungsfreies Wachstum ermöglichen, wodurch die Abscheidung mehrere hundert µm dicker Schichten erreicht werden konnte. Zur Erklärung des Mechanismus der entstehendenIn der vorliegenden Arbeit wurden (111)-orientierte Diamantschichten heteroepitaktisch auf einem Schichtsystem aus Ir/YSZ/Si hergestellt. Hierfür wurden zunächst Prozessparameter identifiziert, die die Ausbildung intrinsischer Spannungen verhindern. Dazu wurde mit Hilfe von Röntgenbeugung der vollständige Spannungstensor für hunderte Diamantschichten ermittelt. Als allgemeiner Trend wurde ein Übergang der intrinsischen Spannungen von Druckspannungen bei niedriger Depositionstemperatur zu Zugspannungen bei hoher Depositionstemperatur beobachtet. Dabei ergaben sich für auf vizinalen (111) Ebenen gewachsenen Schichten in der Regel biaxial anisotrope Spannungszustände, wobei die Spannungsanisotropie mit steigendem off-axis Winkel größer wird. Durch präzise Wahl der Prozessparameter konnten Bedingungen gefunden werden, die spannungsfreies Wachstum ermöglichen, wodurch die Abscheidung mehrere hundert µm dicker Schichten erreicht werden konnte. Zur Erklärung des Mechanismus der entstehenden intrinsischen Spannungen wurde im Rahmen der Doktorarbeit von Dr. Martin Fischer in der Augsburger Diamantgruppe ein Modell vorgeschlagen, das auf dem Prozess des „effektiven Versetzungskletterns“ basiert. In diesem Modell wird der Aufbau von intrinsischen Spannungen durch eine veränderte Propagationsrichtung von Versetzungen erklärt. In der vorliegenden Arbeit konnte mittels TEM Aufnahmen erstmalig eine direkte Korrelation zwischen dem Propagationsverhalten von Versetzungen und dem Aufbau intrinsischer Spannungen nachgewiesen werden. Hierfür wurden gezielt Doppelschichten synthetisiert, bei denen durch eine Veränderung der Prozessparameter in beiden Teilschichten stark unterschiedliche Spannungszustände vorlagen. Das Modell des „effektiven Versetzungskletterns“ wurde darüber hinaus noch um einen step-flow induzierten Beitrag erweitert, mit dessen Hilfe die in dieser Arbeit erstmalig beobachteten anisotropen Spannungszustände erklärt werden konnten. Für die Topographie der Diamantschichten ergab sich eine deutliche Abhängigkeit von den Prozessparametern und den off-axis Eigenschaften. Während die Schichten bei hoher Methankonzentration im Bereich von 4,5% von pyramidalen Erhebungen geprägt sind, ergibt sich bei niedrigem Methangehalt von 2%-2,5% speziell bei off-axis Schichten eine alternierende Abfolge von Terrassen- und Riserstrukturen. Erstere zeigen dabei glatte Oberflächen, wobei die Pole der Flächen zur [111] Richtung hin geneigt sind, so dass das Wachstum auf ihnen unter quasi on-axis Bedingungen stattfindet. Letztere weisen dagegen Oberflächen mit erhöhter Rauheit auf und sind um deutlich größere Winkel in die entgegengesetzte Richtung verkippt. Anhand der für die off-axis Schichten analysierten Oberflächenstrukturen konnte darüber hinaus ein Mechanismus gefunden werden, der die beobachtete Invertierung der Spannungsanisotropie erklären kann. Hierfür wurden die Spannungszustände, die sich an den lokalen Wachstumsfronten bilden zu einem makroskopischen Spannungszustand aufsummiert. Die Kristallqualität der (111)-orientierten Diamantschichten wurde über die Veränderung der Mosaikbreite sowie die der Versetzungsdichte bestimmt. Bei ersterer wurde insbesondere für die azimutale Komponente eine sehr schnelle Verkleinerung der Werte festgestellt, woraus geschlossen werden konnte, dass für (111)-orientierten Diamant die Bildung von Disklinationen hier der dominante Mechanismus ist. Für den Verlauf der Versetzungsdichte über der Schichtdicke ergaben sich für (111)-orientierten Diamant Werte die um einen Faktor von 2-3 unter denen liegen, die für (001)-orientierten Diamant im Rahmen früherer Arbeiten gefunden wurden. Bei der mit der Versetzungsdichte eng verbundenen Breite der Ramanlinie ergab sich ein Minimalwert von 1,8/cm, der unter allen Werten liegt, die bisher für (001)- und (111)-orientierten, heteroepitaktisch gewachsenen Diamant gemessen wurden. Für die in der Literatur bei (111)-orientiertem Diamantwachstum als besonders kritisch beschriebene Ausbildung von Zwillingen wurden systematische Abhängigkeiten gefunden. So kam es bei einer Erhöhung der Methankonzentration, der Zugabe von Stickstoff zur Gasphase sowie bei einer Reduzierung der Depositionstemperatur und einer Erhöhung des off-axis Winkels zu einer verstärkten Entstehung von Durchdringungszwillingen. Durch die präzise Wahl der Prozessparameter konnte deren Auftreten sowohl bei auf on-axis als auch bei auf off-axis Substraten hergestellten Schichten komplett verhindert werden. Einige dicke (111)-orientierte Diamantschichten wurden am Neutronenstrahl des ILL in Grenoble auf ihre absolute Neutronenreflektivität vermessen. Dabei erreichte insbesondere ein Plättchen, das aus (001) gewachsenem Diamant herausgeschnitten wurde eine Absolutreflektivität von nahezu 70%. Somit konnte bei einer Neutronenwellenlänge von 1,7A das Potenzial von Diamant als Konkurrenz zu den etablierten HOPG Neutronenmonochromatoren gezeigt werden.show moreshow less

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Metadaten
Author:Björn-Christoph Siegfried Gallheber
URN:urn:nbn:de:bvb:384-opus4-418669
Frontdoor URLhttps://opus.bibliothek.uni-augsburg.de/opus4/41866
Advisor:Manfred Albrecht
Type:Doctoral Thesis
Language:German
Year of first Publication:2018
Publishing Institution:Universität Augsburg
Granting Institution:Universität Augsburg, Mathematisch-Naturwissenschaftlich-Technische Fakultät
Date of final exam:2018/09/14
Release Date:2018/12/04
GND-Keyword:Diamant; Heteroepitaxie; Spannungsanalyse; Kristallwachstum; Anisotropie
Pagenumber:225
Institutes:Mathematisch-Naturwissenschaftlich-Technische Fakultät
Mathematisch-Naturwissenschaftlich-Technische Fakultät / Institut für Physik
Dewey Decimal Classification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 53 Physik / 530 Physik
Licence (German):Deutsches Urheberrecht