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Frank Forster

• Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Bestimmung des atmosphärischen Spurengases Methan (CH4) aus solaren FTIR -Spektren im mittleren Infrarotbereich innerhalb des Network for the Detection of Atmospheric Composition Change (NDACC). Für dieses existierte bisher keine einheitliche Strategie bezüglich der Methanauswertung, wodurch sowohl die Vergleichbarkeit der Ergebnisse innerhalb des Netzwerks als auch die Möglichkeiten hinsichtlich der Validierung von Modellen und Satelliten-Messungen stark einschränkt war. Erstmalig wird in dieser Arbeit ein Verfahren vorgestellt, das für zwölf FTIR-Stationen aus dem NDACC-Netzwerk die Auswertung von Methan vereinheitlicht. Dabei werden die Resultate sowohl in Hinblick auf die Präzision der Ergebnisse als auch auf systematische Unterschiede zwischen den Stationen deutlich verbessert. Der so gewonnene Datensatz wird für eine Validierung des Satelliteninstruments ENVISAT/SCIAMACHY herangezogen. Dabei zeigen sich auf einer globalen SkalaDie vorliegende Arbeit befasst sich mit der Bestimmung des atmosphärischen Spurengases Methan (CH4) aus solaren FTIR -Spektren im mittleren Infrarotbereich innerhalb des Network for the Detection of Atmospheric Composition Change (NDACC). Für dieses existierte bisher keine einheitliche Strategie bezüglich der Methanauswertung, wodurch sowohl die Vergleichbarkeit der Ergebnisse innerhalb des Netzwerks als auch die Möglichkeiten hinsichtlich der Validierung von Modellen und Satelliten-Messungen stark einschränkt war. Erstmalig wird in dieser Arbeit ein Verfahren vorgestellt, das für zwölf FTIR-Stationen aus dem NDACC-Netzwerk die Auswertung von Methan vereinheitlicht. Dabei werden die Resultate sowohl in Hinblick auf die Präzision der Ergebnisse als auch auf systematische Unterschiede zwischen den Stationen deutlich verbessert. Der so gewonnene Datensatz wird für eine Validierung des Satelliteninstruments ENVISAT/SCIAMACHY herangezogen. Dabei zeigen sich auf einer globalen Skala Unterschiede von etwa 2–2.5 % zwischen den bodengebundenen und Satellitenmessungen. Die Bestimmung von Methan im mittleren Infrarotbereich wird durch Querempfindlichkeiten zu anderen Gasen, insbesondere zu atmosphärischem Wasserdampf, stark beeinflusst. Die aktuelle Version der gängigen spektroskopischen Datenbank HITRAN2008 zeigt fehlerhafte Molekülabsorptionsparameter sowohl für CH4 als auch für die beiden wichtigsten Wasser-Isotopologe HDO und H2O. Es wird daher eine empirische Methode vorgestellt, durch die sich der störende Einfluss des atmosphärischen Wasserdampfes auf etwa 0.2 % reduzieren und gleichzeitig Methan mit einer Präzision von etwa 0.3 % bestimmen lässt. Dazu werden verschiedene Kombinationen von Spektralbereichen zur Auswertung (”micro windows”) und HITRAN-Versionen für drei NDACC-Standorte – Zugspitze/Deutschland (47.42 °N, 10.98 °O, 2964 m ü.NN), Garmisch/Deutschland(47.48 °N, 11.06 °O, 745 m ü.NN) und Wollongong/Australien (34.41 °S, 150.88 °O, 40 m ü.NN) – verglichen. Die drei Stationen stehen aufgrund ihrer deutlich unterschiedlichen Niveaus an atmosphärischem Wasserdampf repräsentativ für das gesamte NDACC-Netzwerk. Nach einer Phase ohne signifikantes Wachstum zu Beginn dieses Jahrhunderts, begannen die Konzentrationen atmosphärischen Methans in den Jahren 2006 und 2007 wieder zu steigen. Im Rahmen dieser Arbeit konnte erstmals mittels einer bodengebundenen Fernsodierungsmethode gezeigt werden, dass dieser Trend an den Standorten Zugspitze und Garmisch über diese Jahre hinaus anhält. Die Stärke des Trends beträgt an beiden Standorten etwa 5 ppb/Jahr und ist in guter Übereinstimmung mit den Ergebnissen von SCIAMACHY . Neben dem NDACC existiert seit 2007 das TCCON-Netzwerk, das sich FTIR-Messungen im nahen Infrarotbereich zur hochgenauen Ableitung von atmosphärischen Methan- und Kohlendioxid-Säulengehalten widmet. Eine Kombination der Datensätze aus beiden Netzwerken hätte enorme Vorteile für Trend- und Validierungsstudien, da sich eine größere räumliche und längere zeitliche Abdeckung mit Daten ergibt, als es jedem Netzwerk für sich allein möglich wäre Es ist daher von enormer Bedeutung zu wissen, wie sich die Messungen beider Netzwerke zueinander verhalten. Es wird ein Konzept vorgestellt, um für die Standorte Garmisch und Wollongong durch eine Eliminierung von störenden Apriori-Einflüssen für quasi-koinzidente FTIR-Messungen im mittleren und im nahen Infrarotbereich eine Interkalibration der Messungen beider Netzwerke in die Wege zu leiten.…