Surface acoustic wave assisted chemical reactions to produce hydrogen gas

  • This thesis addresses the application of Rayleigh type acoustic waves on the chemical hydrogen production reaction and studies the mechanism behind the reaction promoted by surface acoustic waves (SAW). TiO2 is the most widely used photocatalyst for the water splitting reaction to generate clean fuel of hydrogen, but the energy conversion efficiency of it is still low, mainly due to the easy recombination of photo-generated electron/hole pairs. In order to promote the efficiency of the catalyst, a device type catalyst with controllable SAW functions is designed in this experiment by employing a 128°y-cut LiNbO3 substrate to generate Rayleigh-type SAW with a frequency of 150MHz under a Pt modified TiO2 catalyst. The effect of SAW on the activation of the Pt/TiO2 catalyst for the hydrogen production from the photo-splitting of a gaseous methanol/water mixture was examined by an indirect formaldehyde production. The experimental results convincingly show that the photo-dehydrogenation ofThis thesis addresses the application of Rayleigh type acoustic waves on the chemical hydrogen production reaction and studies the mechanism behind the reaction promoted by surface acoustic waves (SAW). TiO2 is the most widely used photocatalyst for the water splitting reaction to generate clean fuel of hydrogen, but the energy conversion efficiency of it is still low, mainly due to the easy recombination of photo-generated electron/hole pairs. In order to promote the efficiency of the catalyst, a device type catalyst with controllable SAW functions is designed in this experiment by employing a 128°y-cut LiNbO3 substrate to generate Rayleigh-type SAW with a frequency of 150MHz under a Pt modified TiO2 catalyst. The effect of SAW on the activation of the Pt/TiO2 catalyst for the hydrogen production from the photo-splitting of a gaseous methanol/water mixture was examined by an indirect formaldehyde production. The experimental results convincingly show that the photo-dehydrogenation of methanol is clearly enhanced by the SAW propagation on the deposited Pt/TiO2 catalyst film, and exhibits a nonlinear positive relationship with the SAW power. The mechanism of the surface acoustic wave excitation effect on the catalyst is accounted for the electric field produced by the displacement of the LiNbO3, which hinders the recombination of photo-generated electron/hole pairs. Besides the photocatalysis water splitting reaction, electrolysis of water is an attractive energy generation method to obtain hydrogen gas. However, the most efficient catalyst for this reaction is Pt, which makes this approach expensive. Thereby, there are many studies focusing on enhancing the hydrogen producing efficiency of other inexpensive catalysts. In this study, an Au electrode and Au supported Pt/TiO2 electrode were chosen as non-Pt catalyst for the electrochemical hydrogen evolution reaction (HER) in acidic solution, and a 70MHz Rayleigh type SAW was used to promote the HER. The results demonstrate that SAW application has a tunable effect on these electrodes. Under the influence of the SAW, they exhibit a better HER activity with a higher current density, whereas the promotion effect disappears immediately when the SAW is turned off. Moreover, the bigger exchange current density and the decreased overpotential indicate a better catalytic activity of these catalysts under influence of SAW, and this positively relates with the applied SAW power level. Analyzing the Tafel equation and the recorded current with/without the effect of SAW suggests that the enhanced HER activity of these catalysts can be attributed to the SAW-induced microstreaming effect, which could dissipate the electric double layer near the electrode surface, thus minimizing the required work for transferring protons through the Helmholtz layer, and finally lead to a decrease of the free energy of activation for the hydrogen evolution reaction. This study might be a first step towards extensive combination of SAW with different catalysts for the electrochemical hydrogen production.show moreshow less
  • Diese Arbeit befasst sich mit der Anwendung von Rayleigh-Wellen auf die chemische Wasserstoffproduktion und untersucht den zugrunde liegenden Mechanismus Reaktion unter Beeinflussung mit akustisschen Oberflächenwellen. TiO2 ist der am weitesten verbreitete Photokatalysator für die Wasserspaltungsreaktion zur Erzeugung eines sauberen Brennstoff. Die Energieumwandlungseffizienz ist jedoch immer noch gering, hauptsächlich aufgrund der einfachen Rekombination von photoerzeugten Elektron-Loch-Paaren. Um die Effizienz des Katalysators zu erhöhen, wird in diesem Experiment ein regelbarer Katalysator entwickelt, der durch akustische Oberflächenwellen (Engl. Surface Acoustic Waves, SAW) beeinflusst wird. Hierfür wird ein LiNbO3-Substrat mit 128° y-Schnitt verwendet, um eine akustische Oberflächenwelle vom Typ Rayleigh-Welle mit einer Frequenz von 150 MHz unter einem Pt-modifizierten TiO2-Katalysator zu erzeugen. Die Wirkung von SAW auf die Aktivierung des Pt/TiO2-Katalysators für dieDiese Arbeit befasst sich mit der Anwendung von Rayleigh-Wellen auf die chemische Wasserstoffproduktion und untersucht den zugrunde liegenden Mechanismus Reaktion unter Beeinflussung mit akustisschen Oberflächenwellen. TiO2 ist der am weitesten verbreitete Photokatalysator für die Wasserspaltungsreaktion zur Erzeugung eines sauberen Brennstoff. Die Energieumwandlungseffizienz ist jedoch immer noch gering, hauptsächlich aufgrund der einfachen Rekombination von photoerzeugten Elektron-Loch-Paaren. Um die Effizienz des Katalysators zu erhöhen, wird in diesem Experiment ein regelbarer Katalysator entwickelt, der durch akustische Oberflächenwellen (Engl. Surface Acoustic Waves, SAW) beeinflusst wird. Hierfür wird ein LiNbO3-Substrat mit 128° y-Schnitt verwendet, um eine akustische Oberflächenwelle vom Typ Rayleigh-Welle mit einer Frequenz von 150 MHz unter einem Pt-modifizierten TiO2-Katalysator zu erzeugen. Die Wirkung von SAW auf die Aktivierung des Pt/TiO2-Katalysators für die Wasserstoffproduktion aus dem photogespalten Methanol- Wasser-Gasgemischs wurde durch eine indirekte Formaldehydproduktion quantifiziert. Die experimentellen Ergebnisse zeigen eindrucksvoll, dass die Photo-Dehydrierung von Methanol durch die SAW-Eindwirkung auf dem abgeschiedenen Pt/TiO2-Katalysatorfilm deutlich verstärkt wird und eine nichtlineare positive Beziehung zur SAW-Leistung aufweist. Der Mechanismus des Oberflächenanregungseffekts auf den Katalysator ist auf das elektrische Feld zurückzuführen, das durch die Verformung des LiNbO3 erzeugt wird und die Rekombination von durch Licht erzeugten Elektron-Loch-Paaren verhindert. Neben der Wasserspaltungsreaktion durch Photokatalyse ist die Elektrolyse von Wasser ein attraktives Verfahren zur Energieerzeugung, um Wasserstoffgas zu erhalten. Der effizienteste Katalysator für diese Reaktion ist jedoch Pt, was diesen Ansatz teuer macht. Dabei gibt es viele Studien, die sich auf die Verbesserung der Wasserstoffproduktionseffizienz anderer kostengünstiger Katalysatoren konzentrieren. In dieser Studie wurden eine Gold-Elektrode und eine Pt/TiO2-Elektrode auf einer Goldschicht als Alternative zu Pt-Katalysatoren für die elektrochemische Wasserstoffentwicklungsreaktion (Engl. hydrogen evolution reaction, HER) in saurer Lösung ausgewählt. Diese wurden mit akustischen Oberflächenwellen vom Typ Rayleigh-Welle mit einer Frequenz von 70 MHz beeinflusst um die Wasserstoffentwicklung zu steigern. Die Ergebnisse zeigen, dass SAW einen einstellbaren Effekt auf diese Elektroden ausüben. Unter dem Einfluss der SAW zeigen diese eine gesteigerte HER-Aktivität mit einer höheren Stromdichte, während der Effekt sofort verschwindet, wenn die SAW deaktiviert werden. Darüber hinaus weisen die größere Austauschstromdichte und das verringerte Überpotential auf eine bessere katalytische Aktivität dieser Katalysatoren unter dem Einfluss von SAW hin, was sich mit steigender SAW-Leistung nicht-linear zunimmt. Die Analyse der Tafel-Gleichung und des aufgezeichneten Stroms mit/ohne SAW-Einwirkung legt nahe, dass die erhöhte HER-Aktivität dieser Katalysatoren auf SAW-induzierte Mikroströmung zurückzuführen ist. Diese beeinflusst die elektrische Doppelschicht in der Nähe der Elektrodenoberfläche und könnte so die erforderliche Arbeit für den Transfer von Protonen durch die Helmholtz-Schicht und schließlich die Aktivierungsenergie für die Wasserstoffentwicklungsreaktion reduzieren. Diese Studie könnte ein erster Schritt in Richtung einer umfassenden Kombination von SAW mit verschiedenen Katalysatoren für die elektrochemische Wasserstoffproduktion sein.show moreshow less

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Metadaten
Author:Sixuan Wang
URN:urn:nbn:de:bvb:384-opus4-809356
Frontdoor URLhttps://opus.bibliothek.uni-augsburg.de/opus4/80935
Advisor:Achim Wixforth
Type:Doctoral Thesis
Language:English
Year of first Publication:2020
Publishing Institution:Universität Augsburg
Granting Institution:Universität Augsburg, Mathematisch-Naturwissenschaftlich-Technische Fakultät
Date of final exam:2020/10/26
Release Date:2021/01/26
Tag:elektrochemische Wasserstoffproduktion; TiO2
water splitting reaction; surface acoustic waves; TiO2; electrochemical hydrogen evolution reaction
GND-Keyword:Wasserstofferzeugung; Akustische Oberflächenwelle; Titandioxid; Spaltungsreaktion
Pagenumber:120
Institutes:Mathematisch-Naturwissenschaftlich-Technische Fakultät
Mathematisch-Naturwissenschaftlich-Technische Fakultät / Institut für Physik
Mathematisch-Naturwissenschaftlich-Technische Fakultät / Institut für Physik / Lehrstuhl für Experimentalphysik I
Dewey Decimal Classification:5 Naturwissenschaften und Mathematik / 53 Physik / 530 Physik
Licence (German):Deutsches Urheberrecht