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Felix Timmermann

• The presented work consists of three major topics: i) the theoretical background on thermoelectrics with the focus on Skutterudites, ii) the description of a home build MBE device for depositing thin Skutterudite films, and iii) deposition of CoSb3, FeSb3 and filled FeSb3 thin films on different substrates at various temperatures. In the first part thermoelectric effects are derived from the thermodynamic point of view in order to point out the role of the Seebeck coefficient, the electrical, and the thermal conductivity for the thermodynamic efficiency and potential power output capability of thermoelectric devices. The relationship between the thermoelectric transport parameters and the electronic band structure is derived by using the Boltzmann theory with the relaxation time approach. By variation of the effective mass of the charge carriers, the thermal conductivity, the position of the electrochemical potential, and the temperature, in the framework of the 1-band model, theThe presented work consists of three major topics: i) the theoretical background on thermoelectrics with the focus on Skutterudites, ii) the description of a home build MBE device for depositing thin Skutterudite films, and iii) deposition of CoSb3, FeSb3 and filled FeSb3 thin films on different substrates at various temperatures. In the first part thermoelectric effects are derived from the thermodynamic point of view in order to point out the role of the Seebeck coefficient, the electrical, and the thermal conductivity for the thermodynamic efficiency and potential power output capability of thermoelectric devices. The relationship between the thermoelectric transport parameters and the electronic band structure is derived by using the Boltzmann theory with the relaxation time approach. By variation of the effective mass of the charge carriers, the thermal conductivity, the position of the electrochemical potential, and the temperature, in the framework of the 1-band model, the influence of those parameters on the efficiency are being be discussed in detail. Using the results of this analysis, some requirements on the band structure of good thermoelectric materials could be stated. A complex and fully operational MBE was built and set up, as it is described in the second part. With the device, thin films can be co-deposited automatically and reproducibly, following a recipe which is defined beforehand. Setting up the device from scratch gave deep insight in the MBE technique and allows for custom adaptations, which can usually not be taken for granted while commercial devices are used. The main part covers the co-deposition of thin films on heated substrates with the goal of achieving polycrystalline films on 100 nm SiO2/Si(001) and heteroepitaxial growth on prepared InSb(001) and KCl(001) substrates. The calibration of the deposition rates and description of the evaporation characteristics of the effusion cells are investigated in detail in order to find the optimum parameters for thin film depositions.…
• Die präsentierte Arbeit besteht aus drei Teilen: i) die theoretische Beschreibung des Gebietes der Thermoelektrik mit dem Fokus auf die Materialklasse der Skutterudite, ii) die Beschreibung einer im Rahmen der Arbeit aufgebauten MBE-Anlage zur Herstellung thermoelektrischer dünner Schichten und iii) die Abscheidung dünner CoSb3, FeSb3 und gefüllter FeSb3 Schichten auf verschiedene Substrate bei unterschiedlichen Temperaturen. Im ersten Teil der Arbeit werden die thermoelektrischen Effekte vom thermodynamischen Standpunkt aus betrachtet um die Bedeutung des Seebeck-Koeffizienten und der elektrischen und thermischen Leitfähigkeit für den Wirkungsgrad thermoelektrischer Generatoren zu erläutern. Der Zusammenhang zwischen diesen thermoelektrischen Transportparametern und der elektronischen Bandstruktur wird mit Hilfe der Boltzmann Transport Theorie mit Relaxationszeitansatz hergeleitet. Durch Variation der effektiven Masse der Ladungsträger, deren elektrochemischen Potential, sowie derDie präsentierte Arbeit besteht aus drei Teilen: i) die theoretische Beschreibung des Gebietes der Thermoelektrik mit dem Fokus auf die Materialklasse der Skutterudite, ii) die Beschreibung einer im Rahmen der Arbeit aufgebauten MBE-Anlage zur Herstellung thermoelektrischer dünner Schichten und iii) die Abscheidung dünner CoSb3, FeSb3 und gefüllter FeSb3 Schichten auf verschiedene Substrate bei unterschiedlichen Temperaturen. Im ersten Teil der Arbeit werden die thermoelektrischen Effekte vom thermodynamischen Standpunkt aus betrachtet um die Bedeutung des Seebeck-Koeffizienten und der elektrischen und thermischen Leitfähigkeit für den Wirkungsgrad thermoelektrischer Generatoren zu erläutern. Der Zusammenhang zwischen diesen thermoelektrischen Transportparametern und der elektronischen Bandstruktur wird mit Hilfe der Boltzmann Transport Theorie mit Relaxationszeitansatz hergeleitet. Durch Variation der effektiven Masse der Ladungsträger, deren elektrochemischen Potential, sowie der Temperatur, wird der Einfluss dieser Parameter auf den Wirkungsgrad im Rahmen des 1-Band-Modells detailliert diskutiert. Mit den Ergebnissen dieser Studie konnten Anforderungen für die elektrische Bandstruktur guter thermoelektrischer Materialien genannt werden. Im Rahmen der Arbeit wurde eine voll funktionstüchtige MBE-Anlage aufgebaut, welche im zweiten Teil der Arbeit beschrieben wird. Mit der Anlage können bis zu vier Materialien gleichzeitig als dünne Filme automatisch nach einem vordefinierten Rezept abgeschieden werden. Der Hauptteil der Arbeit beschäftigt sich mit der Herstellung, sowie der strukturellen und elektrischen Untersuchung dünner Filme mit dem Ziel des Wachstums polykristalliner Filme auf 100 nm SiO2/Si(001) Substraten und epitaktischer Filme auf präparierten, einkristallinen InSb(001) und KCl(001) Substraten. Die strukturellen Eigenschaften der Schichten wurden in Abhängigkeit der Abscheiderate und Abstrahlcharakteristik der Effusionszellen untersucht.…