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Katharina Knippen

• Schon immer hat die Entwicklung neuartiger Werkstoffe die Menschheit beschäftigt, jedoch erst in jüngerer Zeit halten die porösen Materialien die Forschung und Entwicklung von Werkstoffen für verschiedene industrielle Prozesse in Atem. In aus wissenschaftlicher Sicht jüngster Zeit wurde eine besonders poröse Materialklasse, die der Metal-Organic frameworks (MOFs) entdeckt. Mit ihrer, über die Verwendung unterschiedlichster organischer Linker und vieler verschiedener Metallzentren, schier unendlich justierbaren Variationsmöglichkeit von Gestalt und Funktionalisierung eröffnen sie ungeahnte Möglichkeiten bezüglich Stofftrennungs-, stoffspeicherungs-, sensorischen und katalytischen Anwendungen. Nicht zuletzt, weil sie als Katalysatormaterial mit ihrer außergewöhnlichen Schwerlöslichkeit die Vorteile heterogener Katalysatoren bewirken, während die erhöhte Selektivität und Aktivität von homogenen Katalysatoren erhalten bleibt, ist dieses Thema ein faszinierender Komplex an bahnbrechenderSchon immer hat die Entwicklung neuartiger Werkstoffe die Menschheit beschäftigt, jedoch erst in jüngerer Zeit halten die porösen Materialien die Forschung und Entwicklung von Werkstoffen für verschiedene industrielle Prozesse in Atem. In aus wissenschaftlicher Sicht jüngster Zeit wurde eine besonders poröse Materialklasse, die der Metal-Organic frameworks (MOFs) entdeckt. Mit ihrer, über die Verwendung unterschiedlichster organischer Linker und vieler verschiedener Metallzentren, schier unendlich justierbaren Variationsmöglichkeit von Gestalt und Funktionalisierung eröffnen sie ungeahnte Möglichkeiten bezüglich Stofftrennungs-, stoffspeicherungs-, sensorischen und katalytischen Anwendungen. Nicht zuletzt, weil sie als Katalysatormaterial mit ihrer außergewöhnlichen Schwerlöslichkeit die Vorteile heterogener Katalysatoren bewirken, während die erhöhte Selektivität und Aktivität von homogenen Katalysatoren erhalten bleibt, ist dieses Thema ein faszinierender Komplex an bahnbrechender Materialforschung. Innerhalb der Klasse der Metal-Organic frameworks sind die azolbasierten MOFs von besonderer Bedeutung, weil sie eine hohe chemische und thermische Beständigkeit zeigen. Wenn diese zudem eine chirale Information enthalten, könnte ein neues Material mit einem enantioselektiven, heterogenen Anwendungspotential gefunden sein, die das Forschungsgebiet der MOF-basierten Materialforschung enorm voranbringt. In dieser Arbeit wurde, ausgehend von einer Grundlagenforschung an Kuratowksi-Komplexen als Modellverbindung für spätere Gerüstverbindungen, der Einfluss unterschiedlicher organischer Triazol-Liganden und ihrer resultierenden Koordinationsverbindungen auf ihre photophysikalischen Eigenschaften überprüft, sowie das chirale Metal-Organic framework CFA-1 hinsichtlich seines Anwendungspotentials weiterentwickelt. Des Weiteren wurden verschiedene neue enantiomerenreine azolbasierte Linker und deren resultierende homochirale Koordinationsverbindungen CFA-18, CFA-21, CFA-22 und #25 entwickelt und eine achirale Nebenphase von CFA-1 (#24) entdeckt. Die erlangten Erkenntnisse dieser Arbeit erweitern das bestehende Wissen zur Entwicklung chiraler Metal-Organic frameworks und stellen folglich einen wichtigen Fortschritt bei der Entwicklung maßgeschneiderter poröser Materialien für enantioselektive Anwendungen dar.…
• The development of new materials has always occupied humankind, but it’s only recently that porous materials have kept the research and development of industrial process materials in suspense. From the scientific perspective, a particularly porous class of materials, the Metal-Organic Frameworks (MOFs), have recently been discovered. With their almost infinitely adjustable variations in shape and functionality, through the use of a wide variety of organic linkers and many different metal centers, MOFs open up heretofore unimagined possibilities in terms of material separation, material storage, sensory and catalytic applications. Not in the least, because as a catalyst material, with their exceptional low solubility, MOFs bring about the advantages of heterogeneous catalysts while maintaining the increased selectivity and activity of homogeneous catalysts. This topic is a fascinating and ground breaking complex in the field of materials research. Within the class of metal-organicThe development of new materials has always occupied humankind, but it’s only recently that porous materials have kept the research and development of industrial process materials in suspense. From the scientific perspective, a particularly porous class of materials, the Metal-Organic Frameworks (MOFs), have recently been discovered. With their almost infinitely adjustable variations in shape and functionality, through the use of a wide variety of organic linkers and many different metal centers, MOFs open up heretofore unimagined possibilities in terms of material separation, material storage, sensory and catalytic applications. Not in the least, because as a catalyst material, with their exceptional low solubility, MOFs bring about the advantages of heterogeneous catalysts while maintaining the increased selectivity and activity of homogeneous catalysts. This topic is a fascinating and ground breaking complex in the field of materials research. Within the class of metal-organic frameworks, azole-based MOFs are of particular importance because they show high chemical and thermal stability. If these also contain chiral information, a new material with an enantioselective, heterogeneous application potential could be found, which would enormously advance the field of MOF-based materials research. In this work, based on foundational research into Kuratowski’s complexes as a model compound for later framework compounds, the influence of different organic triazole ligands and their resulting coordination compounds on their photophysical properties was examined, and the chiral metal-organic framework CFA-1 was further developed with regard to its application potential. Furthermore, various new enantiomerically pure azole-based linkers and their resulting homochiral coordination compounds CFA-18, CFA-21, CFA-22 and #25 were developed. An achiral side phase of CFA-1 (#24) was discovered as well. The insights gained in this work expand on the existing knowledge of the development of chiral metal-organic frameworks and therefore represent an important advance in the development of tailor-made porous materials for enantioselective applications.…